| 摘要 | 第1-6页 |
| Abstract | 第6-11页 |
| 1 绪论 | 第11-34页 |
| ·研究背景 | 第11-18页 |
| ·碳酸二甲酯的性质与用途 | 第11-14页 |
| ·碳酸二甲酯的合成方法 | 第14-17页 |
| ·碳酸二甲酯的生产技术现状 | 第17-18页 |
| ·羰基合成碳酸二甲酯催化剂的研究进展 | 第18-22页 |
| ·铜配合物的研究现状与进展 | 第22-31页 |
| ·配合物分类与结构 | 第22-24页 |
| ·配合物化学键理论 | 第24-25页 |
| ·配合物的制备与反应 | 第25-26页 |
| ·配合物的应用 | 第26-27页 |
| ·配合物催化剂与铜配合物的研究进展 | 第27-31页 |
| ·论文研究的基本思路和主要内容 | 第31-34页 |
| ·研究的基本思路 | 第31-32页 |
| ·研究的主要内容 | 第32-34页 |
| 2 配体修饰的铜配合物催化剂制备、表征及催化性能研究 | 第34-55页 |
| ·实验 | 第34-40页 |
| ·实验仪器和试剂 | 第34-35页 |
| ·铜配合物催化剂的制备流程 | 第35-36页 |
| ·铜配合物催化剂的表征方法 | 第36-37页 |
| ·铜配合物催化剂活性评价 | 第37页 |
| ·产物分析与数据处理 | 第37-40页 |
| ·工艺条件对铜配合物催化剂制备的影响 | 第40-43页 |
| ·制备溶剂的选择 | 第40-41页 |
| ·制备温度对收率的影响 | 第41-42页 |
| ·制备时间对收率的影响 | 第42页 |
| ·原料混合方式对收率的影响 | 第42页 |
| ·原料摩尔比对收率的影响 | 第42-43页 |
| ·铜配合物的结构表征 | 第43-48页 |
| ·傅立叶变换红外光谱 | 第43页 |
| ·元素分析和电感耦合等离子体原子发射光谱 | 第43-44页 |
| ·X射线粉末衍射谱 | 第44-47页 |
| ·X射线光电子能谱 | 第47-48页 |
| ·铜配合物催化剂的催化性能 | 第48-53页 |
| ·催化体系的性能比较 | 第48页 |
| ·不同配体修饰的CuBr_2配合物催化剂的羰化性能 | 第48-50页 |
| ·不同比例配体修饰的CuBr_2配合物催化剂的羰化性能 | 第50页 |
| ·催化剂浓度对氧化羰化反应的影响 | 第50-51页 |
| ·催化剂稳定性研究 | 第51-53页 |
| ·本章小结 | 第53-55页 |
| 3 羰基合成碳酸二甲酯反应过程热力学与反应机理研究 | 第55-70页 |
| ·羰基合成碳酸二甲酯反应过程热力学 | 第55-60页 |
| ·反应过程与状态设计 | 第55-56页 |
| ·反应过程热力学分析与数据 | 第56-58页 |
| ·反应过程焓变和熵变的计算 | 第58-59页 |
| ·热力学平衡分析 | 第59-60页 |
| ·羰基合成碳酸二甲酯反应机理 | 第60-68页 |
| ·CuCl催化羰基合成碳酸二甲酯的反应机理 | 第60-61页 |
| ·CuCl_2催化羰基合成碳酸二甲酯的反应机理 | 第61-63页 |
| ·CuBr_2配合物催化羰基合成碳酸二甲酯的反应机理 | 第63-68页 |
| ·本章小结 | 第68-70页 |
| 4 促进剂修饰的铜配合物复合催化剂研究 | 第70-82页 |
| ·铜配合物催化剂的促进剂研究 | 第70-73页 |
| ·碱助剂的选择 | 第70-71页 |
| ·协同助剂的选择 | 第71页 |
| ·脱水助剂的选择 | 第71-72页 |
| ·助剂的机理分析 | 第72-73页 |
| ·铜复合催化剂配方的优化 | 第73-76页 |
| ·配方优化实验设计 | 第73页 |
| ·配方优化实验结果与讨论 | 第73-75页 |
| ·协同助剂浓度的影响 | 第75-76页 |
| ·铜复合催化剂工艺条件的优化 | 第76-80页 |
| ·工艺条件实验设计 | 第76页 |
| ·工艺条件正交实验结果与分析 | 第76-77页 |
| ·反应温度的影响 | 第77-78页 |
| ·催化剂浓度的影响 | 第78-79页 |
| ·反应时间的影响 | 第79-80页 |
| ·反应压力的影响 | 第80页 |
| ·本章小结 | 第80-82页 |
| 5 羰基合成碳酸二甲酯的工艺过程研究 | 第82-119页 |
| ·催化剂的循环使用研究 | 第82-88页 |
| ·溶剂的选择 | 第82-83页 |
| ·催化剂在溶剂中的溶解度 | 第83页 |
| ·添加的溶剂对反应活性的影响 | 第83-84页 |
| ·溶剂的添加对复合催化剂配方的影响 | 第84-86页 |
| ·溶剂的添加量对反应活性的影响 | 第86页 |
| ·添加溶剂下催化剂浓度对反应活性的影响 | 第86-87页 |
| ·添加溶剂下催化剂体系循环性能 | 第87-88页 |
| ·气相连续过程研究 | 第88-92页 |
| ·气相连续实验装置 | 第88-89页 |
| ·原料CO/O_2的摩尔比对反应活性的影响 | 第89-90页 |
| ·原料CO/O_2的摩尔比对CO选择性的影响 | 第90-92页 |
| ·原料CO/O_2气速对反应活性的影响 | 第92页 |
| ·羰基合成碳酸二甲酯的工艺过程计算 | 第92-117页 |
| ·工艺流程方案 | 第93-94页 |
| ·工艺参数与流程 | 第94-95页 |
| ·物性方法与单元模块选择 | 第95-96页 |
| ·液相分离流程模拟与灵敏度分析 | 第96-114页 |
| ·模拟计算结果与分析 | 第114-117页 |
| ·本章小结 | 第117-119页 |
| 6 结论与展望 | 第119-123页 |
| ·结论 | 第119-121页 |
| ·主要创新点 | 第121页 |
| ·展望 | 第121-123页 |
| 致谢 | 第123-124页 |
| 参考文献 | 第124-135页 |
| 攻读博士学位期间主要科研成果 | 第135页 |
