| 摘要 | 第1-14页 |
| Abstract | 第14-19页 |
| 第一章 绪论 | 第19-33页 |
| ·前言 | 第19页 |
| ·钚的腐蚀老化机理 | 第19-24页 |
| ·钚的自辐射损伤 | 第20-21页 |
| ·钚的表面腐蚀 | 第21-22页 |
| ·钚金属相结构的转变 | 第22-24页 |
| ·钚腐蚀老化研究现状 | 第24-31页 |
| ·实验方法 | 第25-26页 |
| ·理论方法 | 第26-31页 |
| ·钚化合物的计算化学研究 | 第27-28页 |
| ·钚的计算材料学研究 | 第28-31页 |
| ·本论文的研究思路和内容 | 第31页 |
| ·结论 | 第31-33页 |
| 第二章 基本原理和方法 | 第33-47页 |
| ·前言 | 第33-34页 |
| ·量子化学的发展 | 第34页 |
| ·从头计算方法 | 第34-35页 |
| ·密度泛函理论 | 第35-42页 |
| ·密度泛函理论的理论基础 | 第36-37页 |
| ·Kohn-Sham方程 | 第37页 |
| ·局域密度近似 | 第37-38页 |
| ·广义梯度近似 | 第38-39页 |
| ·Bloch定理 | 第39-40页 |
| ·超原胞方法 | 第40-41页 |
| ·赝势 | 第41-42页 |
| ·密度泛函理论的应用 | 第42页 |
| ·分子力学 | 第42页 |
| ·分子动力学 | 第42-45页 |
| ·理论基础 | 第43-44页 |
| ·有限差分法 | 第44页 |
| ·势函数 | 第44-45页 |
| ·对势 | 第44页 |
| ·多体势 | 第44-45页 |
| ·周期性边界条件 | 第45页 |
| ·模拟使用的软件 | 第45-46页 |
| ·结论 | 第46-47页 |
| 第三章 气体原子分子在δ-Pu表面吸附行为的第一原理研究 | 第47-148页 |
| ·前言 | 第47-49页 |
| ·原子在δ-Pu金属表面的吸附行为 | 第49-71页 |
| ·计算模型和方法 | 第49-51页 |
| ·H原子在δ-Pu表面吸附行为 | 第51-62页 |
| ·H在δ-Pu(100)表面吸附结构和能量 | 第51-53页 |
| ·H在δ-Pu(100)表面吸附时Mulliken电荷分布 | 第53页 |
| ·H在δ-Pu(100)表面吸附后表面功涵变化和态密度 | 第53-56页 |
| ·H在δ-Pu(111)表面吸附结构和能量 | 第56-58页 |
| ·H在δ-Pu(111)表面吸附时Mulliken电荷分布 | 第58页 |
| ·H在δ-Pu(111)表面吸附后表面功涵变化和态密度 | 第58-61页 |
| ·讨论 | 第61页 |
| ·小结 | 第61-62页 |
| ·O原子在δ-Pu金属表面吸附行为 | 第62-71页 |
| ·O在δ-Pu(100)表面吸附结构和能量 | 第62-63页 |
| ·O在δ-Pu(100)表面吸附时Mulliken电荷分布 | 第63-65页 |
| ·O在δ-Pu(100)表面吸附后表面功涵变化 | 第65页 |
| ·O在δ-Pu(100)表面吸附态密度 | 第65页 |
| ·O在δ-Pu(111)表面吸附结构和能量 | 第65-68页 |
| ·O在δ-Pu(111)表面吸附时Mulliken电荷分布 | 第68-69页 |
| ·O在δ-Pu(111)表面吸附后表面功涵变化 | 第69页 |
| ·O在δ-Pu(111)表面吸附态密度 | 第69-70页 |
| ·讨论 | 第70-71页 |
| ·小结 | 第71页 |
| ·覆盖度对原子吸附行为的影响 | 第71-106页 |
| ·计算模型和方法 | 第72-73页 |
| ·C在δ-Pu表面吸附 | 第73-88页 |
| ·C在δ-Pu(111)吸附能和结构 | 第73-75页 |
| ·覆盖度对C在δ-Pu(111)吸附的影响 | 第75-79页 |
| ·C在δ-Pu(111)吸附的态密度分析 | 第79-81页 |
| ·C在δ-Pu(100)吸附能和结构 | 第81-85页 |
| ·覆盖度对C在δ-Pu(100)吸附的影响 | 第85页 |
| ·C在δ-Pu(100)吸附的态密度分析 | 第85页 |
| ·小结 | 第85-88页 |
| ·N在δ-Pu表面吸附 | 第88-98页 |
| ·N在δ-Pu(111)吸附能和结构 | 第88页 |
| ·覆盖度对N在δ-Pu(111)吸附的影响 | 第88页 |
| ·N在δ-Pu(111)吸附的态密度分析 | 第88-93页 |
| ·N在δ-Pu(100)吸附能和结构 | 第93-94页 |
| ·覆盖度对N在δ-Pu(100)吸附的影响 | 第94页 |
| ·N在δ-Pu(100)吸附的态密度分析 | 第94页 |
| ·小结 | 第94-98页 |
| ·H、O在δ-Pu表面不同覆盖度下的吸附 | 第98-106页 |
| ·H在δ-Pu表面不同覆盖度下的吸附 | 第98-102页 |
| ·O在δ-Pu表面不同覆盖度下的吸附 | 第102页 |
| ·小结 | 第102-106页 |
| ·双原子分子在δ-Pu表面吸附和离解 | 第106-147页 |
| ·计算模型和方法 | 第106-108页 |
| ·方法的验证 | 第108页 |
| ·H_2在δ-Pu表面的吸附和离解 | 第108-115页 |
| ·H_2在δ-Pu(100)面的吸附结构和吸附能 | 第108-109页 |
| ·H_2在δ-Pu(100)面吸附时电荷分布 | 第109页 |
| ·H_2在δ-Pu(100)面的离解 | 第109-112页 |
| ·H_2在δ-Pu(111)面的吸附结构和吸附能 | 第112-113页 |
| ·H_2在δ-Pu(111)面吸附时电荷分布 | 第113-114页 |
| ·H_2在δ-Pu(111)面的离解 | 第114页 |
| ·小结 | 第114-115页 |
| ·CO在δ-Pu表面的吸附和离解 | 第115-127页 |
| ·CO在δ-Pu(111)面的吸附结构和吸附 | 第115-117页 |
| ·CO在δ-Pu(111)面吸附时电荷分布和表面功函 | 第117-118页 |
| ·CO在δ-Pu(111)面吸附的态密度 | 第118-120页 |
| ·CO在δ-Pu(111)面的离解 | 第120-121页 |
| ·CO在δ-Pu(100)面的吸附结构和吸附能 | 第121-122页 |
| ·CO在δ-Pu(100)面吸附时电荷分布和表面功函 | 第122-124页 |
| ·CO在δ-Pu(100)面吸附的态密度 | 第124-126页 |
| ·CO在δ-Pu(100)面的离解 | 第126页 |
| ·小结 | 第126-127页 |
| ·O_2在δ-Pu表面的吸附和离解 | 第127-131页 |
| ·O_2在δ-Pu(100)面的吸附和离解 | 第127-131页 |
| ·O_2在δ-Pu(111)面的吸附和离解 | 第131页 |
| ·小结 | 第131页 |
| ·N_2在δ-Pu表面的吸附 | 第131-134页 |
| ·N_2在δ-Pu(111)面的吸附 | 第131-133页 |
| ·N_2在δ-Pu(111)表面吸附的电荷分布和态密度 | 第133页 |
| ·小结 | 第133-134页 |
| ·H_2O在δ-Pu表面的吸附和离解 | 第134-147页 |
| ·计算模型和方法 | 第134-135页 |
| ·H_2O在δ-Pu(100)表面的吸附能和吸附几何结构 | 第135-137页 |
| ·H_2O在δ-Pu(100)表面的电荷布局分析 | 第137页 |
| ·H_2O在δ-Pu(100)表面的表面功函 | 第137页 |
| ·H_2O在δ-Pu(100)表面的态密度 | 第137-140页 |
| ·H_2O在δ-Pu(111)表面的吸附能和吸附几何结构 | 第140页 |
| ·H_2O在δ-Pu(111)表面的电荷布局分析 | 第140-141页 |
| ·H_2O在δ-Pu(111)表面的表面功函 | 第141页 |
| ·H_2O在δ-Pu(111)表面的态密度 | 第141-144页 |
| ·H_2O在钚金属表面离解吸附 | 第144-146页 |
| ·小结 | 第146-147页 |
| ·结论 | 第147-148页 |
| 第四章 原子在δ-Pu金属体相中的扩散行为 | 第148-167页 |
| ·前言 | 第148页 |
| ·计算模型和计算方法 | 第148-150页 |
| ·计算模型 | 第148-149页 |
| ·计算方法 | 第149-150页 |
| ·结果与讨论 | 第150-165页 |
| ·氢原子在完备δ-Pu金属中扩散行为 | 第150-154页 |
| ·氢原子在δ-Pu金属中间隙位嵌入能和结构 | 第150-151页 |
| ·氢原子在δ-Pu金属中可能的扩散路径分析 | 第151-153页 |
| ·小结 | 第153-154页 |
| ·氧原子在完备δ-Pu金属中扩散行为 | 第154-158页 |
| ·氧原子在δ-Pu金属中间隙位嵌入能和结构 | 第154-155页 |
| ·氧原子在δ-Pu金属中可能的扩散路径分析 | 第155-157页 |
| ·小结 | 第157-158页 |
| ·氦原子在完备δ-Pu金属中扩散行为 | 第158-161页 |
| ·氦原子在δ-Pu金属中间隙位嵌入能和结构 | 第158-160页 |
| ·氦原子在δ-Pu金属中可能的扩散路径分析 | 第160-161页 |
| ·小结 | 第161页 |
| ·空穴的形成及其对结构的影响 | 第161-162页 |
| ·单个空穴形成能和结构 | 第161-162页 |
| ·空穴的聚集趋势 | 第162页 |
| ·小结 | 第162页 |
| ·C、N原子在完备δ-Pu金属中的结构 | 第162-164页 |
| ·讨论 | 第164-165页 |
| ·结论 | 第165-167页 |
| 第五章 钚中氦行为的分子动力学模拟初步研究 | 第167-183页 |
| ·前言 | 第167-169页 |
| ·分子动力学方法的建立 | 第169-178页 |
| ·EAM理论和MEAM势 | 第169-170页 |
| ·重现面心立方δ-Pu性质的MEAM势 | 第170-171页 |
| ·钚-氦和氦-氦对势 | 第171-178页 |
| ·方法建立和验证 | 第171-176页 |
| ·钚-氦和氦-氦对势的计算拟合 | 第176-178页 |
| ·分子动力学方法的建立 | 第178页 |
| ·钚金属中氦行为的分子动力学初步模拟 | 第178-182页 |
| ·单个氦原子的行为 | 第178-179页 |
| ·氦团簇的生长 | 第179-182页 |
| ·氦团簇的融合 | 第182页 |
| ·结论 | 第182-183页 |
| 第六章 主要结果与后续研究方向 | 第183-190页 |
| ·主要结果 | 第183-188页 |
| ·气体分子和原子在表面吸附行为的第一原理研究 | 第183-187页 |
| ·原子在δ-Pu金属体相中的扩散行为 | 第187-188页 |
| ·钚中氦行为的分子动力学模拟初步研究 | 第188页 |
| ·后续研究方向 | 第188-190页 |
| 参考文献 | 第190-205页 |
| 致谢 | 第205-206页 |
| 附录一 | 第206-207页 |
| 附录二 | 第207页 |
| 附录三 | 第207页 |
